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Haroldo compôs ativamente durante 30 anos. Nesse período foram gravadas mais de 400 músicas com sua assinatura, sendo mais de 300 voltadas para o carnaval, notadamente marchinhas, gênero tipicamente carioca, que deixam sem voz os foliões de todo o país.

Seu principal parceiro, Milton de Oliveira, declarou: “às vezes levávamos dois ou três meses fazendo uma música, modificando-a, retocando-a. Acontecia também da música ficar pronta em apenas 10 minutos. O certo é que as músicas sempre partiam espontaneamente de Haroldo, ao piano”